基于Cu-Ce复合氧化物的低浓度CH_(4)催化燃烧性能及微观机理

张晨航; 豆宝娟; 滕子豪; 吴亮锴; 郝庆兰; 宾峰

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我国每年通过乏风瓦斯排放大量CH_(4),造成严重的大气环境污染。催化燃烧法因其工作温度低、效率高,被认为是去除甲烷的有效途径之一。采用溶胶凝胶法制备了CuO-CeO_(2)、CuO和CeO_(2)三种催化剂,考察CH_(4)在(1%CH_(4),78%N_(2)和21%O_(2))气氛下的催化燃烧活性,并利用XRD、XPS、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD等技术对催化剂的物理结构和表面性质进行表征。结果表明,Ce离子不但促进Cu物种在催化剂表面高度分散,并且其三价(Ce^(3+))和四价(Ce^(4+))之间转换提高了催化剂储放氧能力,有利于CuO-CeO_(2)提高催化剂活性。通过催化剂活性评价,得出3种催化剂的活性顺序为CuO-CeO_(2)>CuO>CeO_(2),再对活性最高的CuO-CeO_(2)催化剂开展分压反应动力学研究,确定甲烷在不同氧气/甲烷分压比下的反应速率,表明吸附的CH_(4)与吸附的O_(2)发生反应,CH_(4)在催化剂表面的氧化反应遵循L-H机理。基于原位红外光谱分析,提出了甲烷在CuO-CeO_(2)催化剂上的微观反应机理:CH_(4)吸附在CuO-CeO_(2)表面,再与CuO-CeO_(2)反应生成中间产物甲氧基物质(Cu-OCH_(3))和甲酸盐物质(Cu-OOCH),最后中间产物分解生成CO_(2)和H_(2)O,以达到完全氧化反应的目的。

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来源
《洁净煤技术》 |2022年第1期|198-204|共7页
作者
张晨航; 豆宝娟; 滕子豪; 吴亮锴; 郝庆兰; 宾峰;
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作者单位

天津科技大学海洋与环境学院;

中国科学院力学研究所高温气体动力学国家重点实验室;

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正文语种 chi
中图分类双金属催化剂;
关键词
CH_(4)催化燃烧; Cu-Ce催化剂; 反应物分压; 反应动力学; 微观机理;

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